流喷淋塔吸收CO2的理论模型与气液流动的数值模拟

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3.0 赵德峰 2024-11-11 26 4 1MB 67 页 15积分

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摘要

CO2作为主要的温室气体，它带来的环境问题已逐渐成为人类活动最大的影响

因素之一，其中燃煤电厂烟气中的 CO2比重很大。CO2的捕捉与封存（CCS）已经

成为目前重点的研究方向之一。其中捕捉是封存的前提和基础，与物理法（吸附、

冷凝等）、生物法（陆生植被和海洋微藻）相比较，化学吸收法具有高效、经济的

优点。

作为一种有效的气液两相流动与反应的强化方式，静态超重力场在流动、传热、

传质和反应等领域逐步得到发展。本文着重研究静态旋流超重力喷淋吸收燃煤烟

气中 CO2的性能。

本文首先根据静态旋流超重力喷淋塔吸收 CO2的性能实验以及喷淋塔内轴流与

旋流传质系数的对比，选择液体流量和气体流量为独立变量，建立基于响应曲面

法（RSM）的旋流喷淋吸收体积传质系数经验模型。结果表明，响应曲面模型可

反映变量的交互影响，比准则数模型更贴近实验值。

其次，基于双膜理论建立静态旋流超重力喷淋吸收的简化效率模型，参考拟一

级反应的反应动力学，确定几何参数、操作参数和物化参数，讨论了各参数对旋

流喷淋吸收效率的影响。结果表明，在某一工况下，CO2的吸收效率随反应塔高度

而增加；液体流量一定，吸收效率随气体流量的增加反而降低；若气体流量一定，

液体流量增加吸收效率也随之增加。

再次，论文对静态旋流超重力喷淋塔内部气液两相流动进行了三维数值模拟，

以CFD 软件 FLUENT 为基础，基于雷诺应力模型和 DPM 模型模拟流场，采用

QUICK 格式、压力差补格式为 PRESTO 进行求解，得到切向、轴向和径向三个方

向的速度分布以及塔内颗粒的轨迹。结果表明，切向速度占主导地位，在径向分

布上，呈现组合涡的特点；轴向速度沿径向位置分为上行流和下行流，两者速度

趋势相反。

本文研究的结果对于燃烧烟气 CO2吸收和超重力场反应与分离理论都具有积极

的意义。

关键词：静态超重力旋流喷淋响应曲面法双膜理论简化效率模型

数值模拟

ABSTRACT

As one of the major greenhouse gases, CO2 brings many environmental issues

which have gradually impacted the human activities. The CO2 from flue gases of

coal-fired power plant occupies a significant proportion. CO2 capture and storage (CCS)

has become an important research direction. Capture is the premise and foundation of

storage. Compared with physical method (adsorption, condensation, etc.) and biological

method (fixation by terrestrial vegetation and marine microalgae), chemical absorption

is more efficient and economical.

As an effective enhancement method of gas-liquid flow and reaction, static super

gravity field has gradually developed in the field of flow, heat transfer, mass transfer

and reaction. This paper focuses on the performance of CO2 absorption from coal-fired

flue gas by applying static super gravity swirl spray.

Firstly, according to the performance experiments of CO2 absorption in cyclone

spray tower and comparison of the axial and spin mass transfer coefficient, liquid

flowrate and gas flowrate are chosen as the independent variables to build the empirical

model of volumetric mass transfer coefficient with swirl spray absorption based on the

response surface method (RSM). The results show that response surface model, which

can reflect the interaction of the variables, presents much better agreement to the

experimental values than the criterion number model.

Secondly, based on the two-film theory, the simplified efficiency model of the

static super gravity swirl spray absorption is established. Geometric parameters,

operating parameters and physico-chemical parameters are determined referring to

pseudo-first order reaction kinetics, and their influences on the cyclone spray absorption

efficiency are researched. The results show that, in certain conditions, the absorption

efficiency of CO2 increases with reaction tower height increasing; when liquid flow rate

is certain, the absorption efficiency reduces as gas flow rate increases; when the gas

flow rate is certain, the absorption efficiency increases as liquid flow rate increases.

At last, three-dimensional numerical simulation of the gas-liquid two-phase flow in

static super gravity cyclone spray tower has been carried out by employing CFD

software FLUENT. Based on the Reynolds stress model and the DPM model, by

adopting QUICK scheme, PRESTO for pressure differential complement format to

simulate the flow field, three directions of tangential, axial and radial velocity

distribution and the trajectories of the inner particle have been obtained. The results

show that, the tangential velocity occupies a leading position and shows a characteristic

of vortex combination in radial distribution; along the radial position, the axial velocity

is divided into upstream and downstream flow, which have opposite speed trends.

The results of this study have positive implications for the combustion flue gas

CO2 absorption and high-gravity field reaction and separation theory.

Key Word ：static super gravity, swirl spray, Response Surface

Methodology, two-film theory, simplified efficiency model, numerical

simulation

中文摘要

ABSTRACT

第一章绪论............................................................................................................. 1

1.1 燃烧烟气 CO2吸收的背景 .......................................................................... 1

1.2 烟气脱碳技术概述....................................................................................... 1

1.2.1 CO2的分离与捕捉............................................................................... 2

1.2.2 CO2的固定与封存............................................................................... 2

1.3 化学法吸收 CO2研究现状 .......................................................................... 3

1.3.1 传统化学吸收 ...................................................................................... 3

1.3.2 化学吸收的强化 .................................................................................. 6

1.4 本文研究的意义、内容与方法 ...................................................................... 9

第二章静态旋流超重力场强化吸收燃烧烟气 CO2的原理与方法.........................11

2.1 实验原理与方法 .............................................................................................11

2.2 操作条件及参数 ............................................................................................ 13

2.3 主要结果 ........................................................................................................ 13

2.4 本章小结 ........................................................................................................ 15

第三章基于响应曲面法的传质系数回归模型....................................................... 17

3.1 传质系数影响因素选取 ................................................................................ 17

3.2 响应曲面法 .................................................................................................... 17

3.3 模型结果 ........................................................................................................ 18

3.4 本章小结 ........................................................................................................ 22

第四章旋流超重力场 CO2吸收效率的简化理论.................................................... 23

4.1 吸收模型的选择 ............................................................................................ 23

4.2 反应动力学简化 ............................................................................................ 25

4.3 传质及效率数学模型建立 ............................................................................ 27

4.4 参数的选择 .................................................................................................... 27

4.4.1 几何参数 ................................................................................................. 27

4.4.2 操作参数 ................................................................................................. 28

4.4.3 物化参数 ................................................................................................ 28

4.5 结果与讨论 .................................................................................................... 38

4.6 本章小结 ........................................................................................................ 41

第五章静态旋流超重力喷淋塔内气液两相流动的数值模拟 .................................. 42

5.1 引言 ................................................................................................................ 42

5.2 CFD 软件 Fluent 软件的功能与应用 ........................................................... 42

5.3 物理模型及网格划分 .................................................................................... 44

5.4 气相湍流模型及颗粒相模型的选择 ............................................................ 45

5.5 边界条件 ........................................................................................................ 49

5.6 求解策略....................................................................................................... 50

5.7 结果与讨论 .................................................................................................... 51

5.8 本章小结 ........................................................................................................ 54

第六章结论与展望................................................................................................... 55

6.1 结论............................................................................................................. 55

6.2 展望............................................................................................................. 56

参考文献 ........................................................................................................................ 57

在读期间公开发表的论文和承担科研项目及取得成果 ............................................ 63

致谢 ............................................................................................................................ 64

第一章绪论

1.1 燃烧烟气 CO2吸收的背景

温室效应是三大全球性大气污染问题之一。由温室效应引起的气候变暖、冰

山融化、海平面上升等环境问题日益严重，近 100 多年中，全球地面平均温度上

升了 0.3～0.6℃，海平面上升了 14～25cm[1]。这些环境问题因其世界性、全球性

正逐步影响着全球的政治、经济的发展，在全世界日益重视温室效应的今天，找

出其主要因素并采取措施降低温室效应已成为刻不容缓的问题。

引起温室效应的主要因素是几种气体的大量排放，这些气体被叫做温室气体。

温室气体主要有二氧化碳、水蒸汽、甲烷和一氧化碳等，其中二氧化碳是最主要

的温室气体[2]。据联合国统计，1950 年全球排放的 CO2约1.6×109t，1970 年增加

到4.1×109t，1986 年已达到 5.6×109t。其中 70%来自矿物燃料，另外来自植物燃料

[3]。控制 CO2的排放已成为各国不得不重视的问题。 1997 年第三次缔约方大会在

日本京都通过了《京都议定书》，议定书为各国的二氧化碳排放量规定了标准，即

2008-2012 年，全球主要工业国家的工业二氧化碳排放量比 1990 年的排放量平均

低5.2%。该条约 2005 年正式生效，截止到 2009 年2月，一共有 183 个国家通过

了该条约。中国也制定了自己的二氧化碳减排目标，即到 2020 年单位 GDP 排放

量比 2005 年下降 40%～45%，并将其纳入经济和社会发展的长期规划[4]。CO2巨

大的排放量和快速增长的趋势已经对环境产生了很大的压力，而所有二氧化碳的

排放中，化石燃料的燃烧排放约占 CO2排放总量的 70%，燃煤电厂烟气中 CO2的

排放大于人类活动引起 CO2排放总量的 30%[5, 6]。所以 CO2的吸收分离是目前学者

们研究的重点，而实现 CO2减排的首要方法是减少燃煤电厂烟气的碳排放。

1.2 烟气脱碳技术概述

目前针对环境问题提出的口号“节能减排”，正是控制 CO2排放的主要方法的

概括，即控制 CO2的产生和对排出的 CO2进行分离回收。控制 CO2产生的措施包

括提高国家总体能源效率，采用节能技术，降低煤耗，调整能源布局，发展可再

生能源和新能源；对主要排放源排出的 CO2进行分离回收和利用，这是鉴于能源

结构难以发生根本变化，暂时性的方法。

旋流喷淋塔吸收 CO2的理论模型与气液流动的数值模拟

二氧化碳的分离与捕获技术可从三个方面着手，分别为生物法、物理法和化

学法。CO2捕捉和封存（CCS）技术因其稳定、安全和环境可接受而已经成为控制

CO2排放的重要手段[7]。

1.2.1 CO2的分离与捕捉

1.物理分离

物理分离包括吸收分离、吸附分离、膜分离和低温蒸馏分离。

物理吸收分离一般采用有机溶剂为吸收剂，通过交替改变 CO2与吸收剂之间

操作压力和操作温度以实现对 CO2的吸收和解析，从而达到分离目的[8]。常用的溶

剂有有机胺的醇胺（烷醇胺）、丙烯乙醇等。但是使用有限制，运行费用大，能耗

较高[4, 9]。

吸附分离利用吸附剂的选择性可逆吸附作用来分离回收 CO2，在高压（或高

温）条件下吸收 CO2，降压或降温后解析。根据吸附过程不同分为变温吸附法（TSA）

和变压吸附法（PSA），常用的吸附剂有分子筛、活性氧化铝、硅胶、天然沸石和

活性炭等。这种方法吸附容量有限，回收率只有 50%～60%[4]。

膜分离法是利用膜两侧气体分压的差别，使气体混合物中的某种气体通过的

方法。由于气体混合物各组分通过膜时传递速率不同，气体通过不同结构膜的扩

散方式不同，所以分离机理也各异。一般分为分离膜和吸收膜两种类型，吸收膜

事实上是将分离与化学吸收耦合的方法。膜分离法简单方便，应用范围较广[4, 8]。

低温蒸馏分离是利用 CO2在31℃和 7.39MPa 下，或在 23～12℃和 1.59～

2.38MPa 下具有液化的特性，对气体进行多级压缩和冷却是 CO2液化而分离。此

方法 CO2分离效率和纯度很高，然而多级压缩等操作使其能耗非常高[9]。

2.化学分离

化学吸收法是使溶质和化学吸收剂在吸收塔内发生化学反应，二氧化碳与溶

剂形成富液，在脱吸塔内富液被加热可以分离出二氧化碳，这样吸收与脱吸交替

进行，从而实现二氧化碳的分离回收[10]。化学吸收法的吸收剂可用 K2CO3、氨水、

强碱溶液、醇胺等，该方法是目前最成熟的燃烧后 CO2捕获法，捕获效率高，能

耗和成本相对低[11]。

1.2.2 CO2的固定与封存

CO2的固定方法可分为物理固定、化学固定和生物固定。其中生物固定是最主

要的固定方法。

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摘要：

摘要CO2作为主要的温室气体，它带来的环境问题已逐渐成为人类活动最大的影响因素之一，其中燃煤电厂烟气中的CO2比重很大。CO2的捕捉与封存（CCS）已经成为目前重点的研究方向之一。其中捕捉是封存的前提和基础，与物理法（吸附、冷凝等）、生物法（陆生植被和海洋微藻）相比较，化学吸收法具有高效、经济的优点。作为一种有效的气液两相流动与反应的强化方式，静态超重力场在流动、传热、传质和反应等领域逐步得到发展。本文着重研究静态旋流超重力喷淋吸收燃煤烟气中CO2的性能。本文首先根据静态旋流超重力喷淋塔吸收CO2的性能实验以及喷淋塔内轴流与旋流传质系数的对比，选择液体流量和气体流量为独立变量，建立基于响应曲面...

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