鼓泡式反应器高径比对氨法烟气脱碳性能的影响

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3.0 赵德峰 2024-11-11 13 4 899.81KB 64 页 15积分

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摘要

据统计，全球地面气温明显上升，年均升高 0.6℃ ±0.2℃。其中人类活动所产

生的温室气体是导致全球气候变暖的主要原因之一，尤其是化石燃料燃烧产物中

的CO2。气候变暖已成为全球关注的重要问题之一，如何高效、经济地控制大气

中的CO2含量已成为国内外研究的热点。氨水溶液由于其吸收效率高、再生能耗

低、吸收容量大和产物可资源化利用等优点而备受关注。另外，鼓泡塔具有气液

接触面积大、传质和传热效率高、结构简单、操作稳定等特点, 而被广泛应用于废

气处理领域。目前，国内外学者在相关领域都做了诸多研究，但关于鼓泡式反应

器结构尤其是高径比对CO2吸收性能的影响的相关研究甚少。为此，本文基于前

人研究结论，研究讨论鼓泡式反应器高径比(H/D)对氨法吸收燃烧烟气中 CO2的性

能影响。本实验分析讨论了鼓泡反应器高径比及操作条件（如氨水浓度、气体流

速、操作温度、CO2体积分数）对氨法脱碳吸收性能的影响。

首先，本文研究了在相同气体流量，反应温度，CO2体积分数和气体流量条

件下，高径比分别为0.93、2.04、3.98 的三种鼓泡式反应器的吸收特性。通过实验

数据分析比较，讨论鼓泡式反应器高径比对氨法脱除燃烧烟气中 CO2的性能影响。

实验结果表明，在相同实验工况下脱碳效率随 H/D 的增大而增大，最高脱碳效率

最大可提高7%左右，但氨法脱除燃烧烟气中 CO2的吸收效率增加幅度随着H/D

的增大而减小。影响CO2吸收效率的因素有很多，应对其吸收性能进行综合分析。

其次，本文综合前人的理论依据，研究了相同结构即H/D 相同的鼓泡式反应

器中，氨水的质量百分数、气体流速、操作温度和CO2体积百分数对氨法脱除燃

烧烟气中 CO2的吸收性能的影响。实验结果表明，CO2的最高吸收效率随着氨水

浓度及反应温度的升高而增大，其增加幅度分别约为6.4%和5.8%；随着气体流速

及CO2含量的增大而减小，其变化量分别约为4.6%和4.9%。在不同情况下，CO2

的最高吸收效率变化幅度不同。

最后，本文通过实验观察的流场定性分析实验结论，计算实验数据，得出不

同氨水浓度及气体流量下CO2的吸收速率，并根据阿伦尼乌斯公式计算氨水吸收

CO2反应的活化能Ea=32.169 KJ/mol 及指前因子A=2.43×104 dm3/mol.s。，得出了

化学反应常数表达式。

关键词：CO2 燃烧鼓泡反应器高径比操作条件吸收效率

ABSTRACT

According to the statistics, the global surface temperature has been increased

significantly with an average annual rise of 0.6℃±0.2℃. Global warming has become a

severe experimental issue. The greenhouse gas produced by human activities make a

significant contribution to global warming, especially CO2 emission by fossil fuel

combustion. Thus, effective and economical capture of CO2 has become a burning field

of research all over the world. Aqueous ammonia has been widely concerned for its

advantages of high absorption efficiency, large absorption capability, low energy

consumption, resource-oriented utilization, etc. Bubble column reactor has the

advantages of large gas-liquid contact area, high mass and heat transfer efficiencies,

simple structure and stable operation, therefore has been widely applied in exhaust gas

treatment. At present, many researches in related field were carried out by domestic and

foreign scholars. However, few of them were focused on the effect of bubble column

reactor structure especially height to diameter ratio on CO2 absorption properties. This

work investigated the impact of height to diameter ratio on performance of CO2

absorption from flue gas combustion by ammonia. The influences of operating

parameters such as ammonia concentration, gas flow rate, operating temperature and

CO2 concentration are also studied.

Firstly, the absorption characteristics of a series of bubble column reactors with

various liquid height-to-diameter ratios (H/D=0.93, 2.04 and 3.98) are investigated

under certain reaction conditions. The influence of height-to-diameter ratio on

absorption performance of CO2 removal from combustion flue gas by aqueous ammonia

was discussed by comparison and analysis of experimental data. Experimental results

show that under the same experimental conditions, the removal efficiency increases

with H/D increasing; the maximum CO2 capture efficiency can increase by up to 7%.

But the increment of absorption efficiency decreases as the H/D increases. There are

many factors that affect the CO2 absorption efficiency, the absorption performance

should be comprehensively analyzed.

Secondly, this work investigate the influence of different reaction parameters, e.g.,

ammonia concentration, gas flow rate, reaction temperature and CO2 concentration on

performance of CO2 absorption by ammonia from combustion flue gas. Experimental

results show that the maximum CO2 capture efficiency has positive correlation with the

ammonia concentration and reaction temperature whereas has negative correlation with

the CO2 concentration and gas flow velocity. The increment is 6.4%, 5.8%, 4.9% and

4.6, respectively. The variation of the maximum CO2 absorption efficiency are different

under different reaction conditions.

Finally, based on experimental observation of flow field and qualitative analysis

of experimental results, the CO2 absorption rates under different ammonia

concentrations and gas flow rate are calculated. This work also calculate the activation

energy and pre-exponential factor of ammonia-CO2 reaction according to the Arrhenius

equation, thereby gaining the expression of chemical reaction constant，Ea=32.169

KJ/mol.

Keywords: carbon dioxide, combustion, bubble column reactor, height to diameter

ratio, operating parameters, absorption efficiency

中文摘要

ABSTRACT

第一章绪论 ................................................................................................................ 1

1.1 全球温室效应及其影响 .................................................................................. 1

1.2 燃烧烟气CO2排放特性 ................................................................................. 1

1.3 CO2的捕捉与封存（CCS） ........................................................................... 2

1.3.1 CO2的捕捉 ............................................................................................ 2

1.3.2 CO2的封存 ............................................................................................ 4

1.4 本文的研究目的、内容和方法 ...................................................................... 5

1.4.1 研究目的 ............................................................................................... 5

1.4.2 研究内容和方法 ................................................................................... 5

1.5 本章小结 ........................................................................................................ 6

第二章碱法吸收 CO2的研究现状 ........................................................................... 7

2.1 反应器类型的影响 ......................................................................................... 7

2.2 影响吸收效率的因素 .................................................................................... 12

2.2.1 吸收剂浓度影响 .................................................................................. 12

2.2.2 吸收剂流量影响 .................................................................................. 13

2.2.3 气体流量影响 ..................................................................................... 13

2.2.4 CO2浓度的影响 .................................................................................. 14

2.2.5 反应温度影响 ...................................................................................... 15

2.3 吸收剂类型的影响 ........................................................................................ 15

2.3.1 醇胺溶液吸收 CO2 .............................................................................. 16

2.3.2 NaOH 溶液吸收 CO2 ........................................................................... 16

2.3.3 氨水吸收 CO2 ...................................................................................... 17

2.4 本章小结 ...................................................................................................... 18

第三章氨法吸收 CO2气液两相反应动力分析 ...................................................... 19

3.1 气液相间传质模型 ....................................................................................... 19

3.1.1 双膜理论模型 ...................................................................................... 19

3.1.2 溶质渗透模型 ..................................................................................... 21

3.1.3 表面更新模型 ...................................................................................... 21

3.2 双膜理论有关反应动力学参数 .................................................................... 22

3.2.1 气体溶质分压 ..................................................................................... 23

3.2.2 吸收速率 ............................................................................................. 24

3.2.3 液相传质系数 ...................................................................................... 24

3.2.4 气相传质系数 ...................................................................................... 25

3.2.5 增强因子 ............................................................................................. 26

3.3 本章小结 ...................................................................................................... 26

第四章鼓泡式氨法吸收 CO2的实验原理与方法 .................................................. 27

4.1 实验材料 ...................................................................................................... 27

4. 2 实验装置 ..................................................................................................... 30

4.3 实验工况 ...................................................................................................... 31

4.4 实验原理 ...................................................................................................... 32

4.5 流场测试内容及方法 ................................................................................... 33

4.6 实验结果分析方法 ....................................................................................... 34

4.6.1 CO2吸收效率 ...................................................................................... 34

4.6.2 CO2动力学参数 .................................................................................. 34

4.6.3 氨水吸收 CO2反应速率 ..................................................................... 34

4.7 本章小结 ...................................................................................................... 35

第五章不同高径比鼓泡反应器的流动形态 ............................................................ 36

5.1 鼓泡反应器气液流动的基本形态 ................................................................ 36

5.2 不同高径比流场形态比较 ........................................................................... 39

5.3 不同气量流场形态比较 ................................................................................ 40

5.4 本章小结 ...................................................................................................... 40

第六章吸收性能的影响 ......................................................................................... 41

6.1 鼓泡式反应器高径比对氨法脱碳性能影响 ................................................ 41

6.2 操作条件对氨法脱碳性能影响..................................................................... 41

6.2.1 氨水浓度的影响 ................................................................................. 42

6.2.2 烟气流量的影响 ............................................................................... 42

6.2.3 CO2体积分数的影响 ........................................................................ 43

6.2.4 反应温度的影响 ............................................................................... 44

6.3 化学反应速率分析 ........................................................................................ 45

6.4 CO2吸收反应动力学特性 .......................................................................... 47

第七章结论与展望 ................................................................................................ 52

7.1 结论 .............................................................................................................. 52

7.2 展望 ............................................................................................................... 52

第一章绪论

1.1 全球温室效应及其影响

据统计，全球地面温度明显上升，每年均升高 0.6℃±0.2℃[1]。其中人类活动

所产生的温室气体是导致全球气候变暖的主要原因之一，尤其是化石燃料燃烧产

物中的CO2。气候变暖已成为全球关注的重要问题之一，如何高效、经济的控制

大气中的二氧化碳含量已成为国内外研究的热点。

温室气体即大气中一些能吸收经地面反射后的太阳辐射并重新发射的气体，

如二氧化碳、甲烷、氟氯烃及臭氧等30 多种气体。它们能够使地球表面温度升高，

过程类似于温室，截留太阳的辐射，用于热温室内空气。其中，《京都议定书》中

规定温室气体只有六种，分别为二氧化碳、甲烷、氧化亚氮、六氟化硫、氢氟碳

化物、全氟化碳。

温室效应又称为花房效应，即温室气体使太阳发出的短波辐射到达地面，但

地表向外放射出的长波热辐射却被吸收，从而使得地表与低层大气温度升高，整

个过程类似于温室。

温室效应而导致的全球温度上升，对全球生态系统、社会环境以及经济都会

产生不可估量的影响。其影响主要表现在以下几方面[2]：

a. 粮食产量逐年减产，人类粮食吃紧

b. 海面不断上升，陆地被淹

c. 百万计物种相继灭绝

d. 生态平衡遭到严重破坏

若温室气体得不到合理的控制，温室效应将不断加强，全球温度也必将逐年

上升，所带来的一系列问题也将更加严重。降低温室气体尤其是 CO2的排放是一

个亟待解决的全球性问题。

1.2 燃烧烟气 CO2排放特性

由化石燃料燃烧所产生的CO2而引起的温室效应已经成为一个受全球关注的

环境、科学、经济以及政治问题[3]。CO2是有机物和燃料燃烧的主要产物，也是形

成温室效应的重要原因之一，约占温室气体总量的三分之二[4]。全世界排放的CO2

有50%以上是来自化石燃料的燃烧产物，煤炭燃烧产物中 CO2含量极高，大约是

石油和天然气的1.36 倍和1.61 倍[5]。据相关研究表明，现存的电厂CO2排放量总

量约为106 亿吨，其中燃煤电站排放约 76 亿吨，占发电行业总排放量的72%左右

[6]。我国由于能源储备的特点是“多煤、少油、缺气”，煤炭燃烧量约占一次能源

鼓泡式反应器高径比对氨法烟气脱碳性能的影响

消费 60% [7]。

面对全球气候变暖带来的各种生态、环境问题，联合国组织了多次国际性会

议并先后签署了《联合国气候变化框架公约》、《德里宣言》、《京都议定书》等一

些列重要的国际性文件，力求联合减排。人类工业生产和生活产生了大量的CO2，

其排放形式主要有三个明显特征，增长速度快，排放较集中，空间转移快。另外，

我国CO2排放量较大，是世界五大排放量国家之一，其中我国与美国的碳排放量

总和约占全球的碳排放总量的三分之一[8]。毫无疑问，降低CO2排放量，节约能量，

已成为我国亟待解决的问题之一，电站燃煤锅炉产生的烟气中 CO2的减排也刻不

容缓。

因此，寻求一种高效、稳定、节能、环保的减排方式是缓解全球气候变暖的

根本。为了同时满足人类的物质需求以及环境保护，更深一步研究如何高效、简

便、节能的减少CO2排放是有必要的。采用捕集、封存的方法控制CO2的减排已

被证明是有效可行的措施。

1.3 CO2的捕捉与封存（CCS）

1.3.1 CO2的捕捉

现阶段，CO2的捕捉与分离技术可分类为，生物法、物理法和化学法。生物法

分为陆生植被的生物固定 [9]和海洋生物固定技术[10]等几类；物理法包含隔离技术、

物理吸附法等[11]；化学法包括化学吸附吸收[12]、离子交换法[13]以及化学链燃烧富

集[14]等方式。燃烧工艺中CO2分离技术如图1-1 所示。

图1-1 燃烧工艺中CO2分离技术

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摘要据统计，全球地面气温明显上升，年均升高0.6℃±0.2℃。其中人类活动所产生的温室气体是导致全球气候变暖的主要原因之一，尤其是化石燃料燃烧产物中的CO2。气候变暖已成为全球关注的重要问题之一，如何高效、经济地控制大气中的CO2含量已成为国内外研究的热点。氨水溶液由于其吸收效率高、再生能耗低、吸收容量大和产物可资源化利用等优点而备受关注。另外，鼓泡塔具有气液接触面积大、传质和传热效率高、结构简单、操作稳定等特点,而被广泛应用于废气处理领域。目前，国内外学者在相关领域都做了诸多研究，但关于鼓泡式反应器结构尤其是高径比对CO2吸收性能的影响的相关研究甚少。为此，本文基于前人研究结论，研究讨论鼓泡...

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