石墨化介孔碳负载镍基合金材料催化裂解焦油模拟化合物甲苯

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3.0 侯斌 2024-11-19 4 4 19.48MB 65 页 15积分
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中图分类号：
TQ526
石墨化介孔碳负载镍基合金材料催
化裂解焦油模拟化合物甲苯
ADA
螯
合纤维素的合成与吸附性能研究
环境工程
王精志陈雨亭
施文健王燕刚 副教授
二
0
一五年四 月
学校代码：10252
学 号：122591491
上海理工大学硕士学位论文
石墨化介孔碳负载镍基合金材料催化裂
解焦油模拟化合物甲苯
姓 名 陈雨亭
系 别 环境与建筑学院
专 业 环境工程
研究方向 生物质焦油催化裂解
指导教师 王燕刚 副教授
学位论文完成日期 2015
年
4
月
Catalytic performance of Graphitic mesoporous carbon support Ni
alloy for the catalytic cracking of toluene as a model compound of tar
by
Chen Yuting
A Thesis Submitted to University of Shanghai for Science & Technology in
Partial Fulfillment of the Requirements for
the Degree of Master
Under the Supervision of
Associate Professor Wang Yangang
University of Shanghai for Science & Technology
April 2015
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不保密 □
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标明。
本声明的法律责任由本人承担。
学位论文作者签名：
年 月 日
摘 要
21 世纪工业发展迅速,人们对能源的需求与日俱增使得生物质可再生能源备
受关注。其中，生物质的热化学气化是目前极具发展潜力的生物质利用技术 ,该
技术所生产的可燃气可用于直燃发电和清洁液体燃料的制备。然而,在气化过程
中所产生的焦油副产物是限制生物质气化技术长远发展的技术瓶颈。在众多焦
油脱除技术中,以催化裂解最为有效。结果表明:当反应温度达到 900℃时镍基催
化剂对焦油的转化率可高达 100％,使其有良好的应用前景。但是，镍基催化剂
也存在易烧结和易积碳的缺点，使其易发生失活现象。因此，开发催化活性高
且使用寿命长的镍基催化剂是解决气化技术现有缺陷的关键所在。基于此，本
论文开展了以下工作：
第一，全面概述了生物质气化过程中焦油副产物的去除方法。重点介绍了
催化裂解过程中应用的各种催化剂，并对所介绍催化剂的组成、催化机理、改
性研究，以及不同催化裂解条件对催化效果的影响进行了分类讨论。提出了未
来对镍基催化剂的改性技术路线，并搭建了实验室规模的生物质焦油模拟化合
物甲苯的催化裂解微型反应装置，建立了整套的气体分析方法；
第二，以脂肪酸（豆油）为碳源通过简单的研磨法合成了将镍基合金负载
于石墨化多孔碳上的复合材料，并通过各种表征手段研究了该复合材料的物理
特性以及结构特征；
第三，以甲苯为生物质焦油模拟化合物，固定床为反应器分别研究了铁作
为助剂和镓作为助剂的镍基催化剂催化活性与温度的变化关系，并探究了两种
催化剂在 700℃下连续反应 800min 的催化剂稳定性与产气选择性。研究结果表
明：由于铁镍合金催化剂内 FeNi 合金含量高且颗粒大小均一，赋予催化剂更多
的活性位与焦油分子进行吸附并反应使得该催化剂在 700℃低温下即可达到
95％的甲苯裂解率，而镓镍合金催化剂虽催化活性略低于铁镍合金催化剂，但
其连续反应 800min 后催化活性可基本保持不变，这是由于高度石墨化的碳作为
GaNi 合金的机械载体，可有效防止活性组分在高温下烧结而导致的失活；
第四，在相同条件下以活性炭为载体制备了活性炭负载镍基合金的催化剂，
比较了两者对甲苯的裂解率以及稳定性。结果表明：将镍基合金负载于活性炭
上的催化剂的催化活性远低于镍基合金负载于石墨化碳上的催化剂，且以活性
炭为载体的催化剂失活明显。此外，研究还发现石墨化碳致密包覆于镍基合金
表面可有效避免反应过程中镍基合金因被暴露所带来的积碳问题。
关键词： 生物质焦油 ，催化裂解 ，镍基合金催化剂 ，介孔石墨
化碳
ABSTRACT
Industry in the 21st century has developed rapidly, people's demand for energy
increasing result in biomass renewable energy has attracted much attention,because
the produced gas from biomass gasification can be used to generate electricity, and
synthesize liquid fuels. However,The high tar concentration in pyrolysis gas is the
bottleneck of biomass gasification technology for large-scale extension. In numerous
tar removal technology, catalytic steam reforming of tar in the most effective. Results
show that the Nickel-based catalysts due to their nearly 100% of the tar conversion in
900 ℃, and has a good application prospect, But, nickel-based catalysts often easy
sintering and coking in high temperature.Therefore, the development of Nickel-based
catalysts with high catalytic activity and good resistance to coke and sinter is a
challenge for gasification technology . Based on this, this paper has carried out the
following work:
The first, this article summarizes the removal methods of tar in the biomass
gasification process, and mainly introduces the catalysts applied in the process of
catalytic cracking and made further classifies discussion on the composition, catalytic
mechanism and modified optimization way of every kinds of catalysts, and the effects
of different cracking condition on the catalytic result. Put forward the modification
technology route of Nickel-based catalysts, and set up a lab scale device for catalytic
cracking biomass tar compound (toluene), established a complete set of gas analysis
method.
The second, use the Fatty acids (soybean oil) as carbon source through simple
grinding method for synthesized composite material that nickel base alloy load on
graphitization porous carbon , And physical properties and structure characteristics of
the composites was studied through a variety of characterization methods.
The third, utilize the toluene as tar compounds and the fixed bed as reactor for study
the relationship what catalytic activity of nickel-based catalysts with iron as assistant
and gallium as assistant with the change in temperature. And explores the catalyst
stability and gas selectivity of two catalysts under 700 ℃ continuous reaction in 800
min. The results show that: toluene catalytic cracking rate of iron nickel alloy
catalysts at 700 ℃ can reach 95% since high amount of uniform FeNi alloy
nanocrystals will endow the catalysts with more active sites for absorbing and
interacting with tar molecules; although the gallium nickel alloy catalyst catalytic
activity is slightly lower than iron nickel alloy catalysts, but, the gallium nickel alloy
摘要：

中图分类号：TQ526石墨化介孔碳负载镍基合金材料催化裂解焦油模拟化合物甲苯ADA螯合纤维素的合成与吸附性能研究环境工程王精志陈雨亭施文健王燕刚副教授二0一五年四月学校代码：10252学号：122591491上海理工大学硕士学位论文石墨化介孔碳负载镍基合金材料催化裂解焦油模拟化合物甲苯姓名陈雨亭系别环境与建筑学院专业环境工程研究方向生物质焦油催化裂解指导教师王燕刚副教授学位论文完成日期2015年4月CatalyticperformanceofGraphiticmesoporouscarbonsupportNialloyforthecatalyticcrackingoftolueneasamod...

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