金刚石薄膜电致发光器件的研究

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3.0 牛悦 2024-11-19 4 4 2.23MB 53 页 15积分

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摘要

金刚石具有优异的物理和化学性质，比如：高热导率(室温下)、低热膨胀系

数、低摩擦系数、高击穿电压、化学稳定性高、禁带宽度大以及从远红外光区到

紫外光区的光学透过性强。这些优良的性能使其在微电子、机械加工、光学等众

多领域有着极其广阔的应用前景，因此成为了人们研究的热点。

本文为了研究金刚石薄膜电致发光器件的性能及其发光机理，先后利用了微

波等离子体化学气相沉积和电子束物理气相沉积系统制备出了结构为含二氧化硅

层、硼氮双掺杂和含三氟化铈层的金刚石薄膜电致发光器件。再利用金相显微镜、

扫描电子显微镜、光电子能谱仪、X射线衍射仪和拉曼光谱仪等设备检测和分析

了样品成分、光谱特性及发光强度与激发电压之间的关系，最后对实验结果进行

了分析总结。

对于结构为硅/金刚石/二氧化硅/铟锡氧化物的薄膜电致发光器件，通过对其

发光性能的检测，得到了发光峰位于742nm处的单色红光且发光强度较强。经对其

光电子能谱和X射线衍射谱的分析后，我们认为该红光发射是由金刚石薄膜内部存

在的硅原子杂质中心而引起的。

对于结构为硅/金刚石/硼/金刚石(氮)/铟锡氧化物的薄膜电致发光器件，经

测试发现，当外接直流电压器的示数为 105V 时，器件的发光亮度达到最大的

1.2cd·m-2 且为蓝光(通过肉眼可明显分辨)，再加上对其发光光谱研究后，发现只

在480nm 处有一个尖锐的发光主峰，这更证明器件发出的光为蓝光。接着，通过

对所掺硼膜厚度不同的实验样品的发光性能对比分析后，我们认为蓝光是由器件

中掺入的施主和受主杂质复合发光而引起的。

对于结构为硅/金刚石/三氟化铈/二氧化硅/铟锡氧化物的薄膜电致发光器

件，经研究发现，当器件中所含三氟化铈薄膜层的厚度大于 0.5µm 时，其电致发

光光谱遍及整个可见光区(呈黄白色)，除了在紫外区 222nm(主峰)和 275nm 有两

处明显的发光峰外，在可见光区(445nm、512nm、560nm、602nm、740nm)处均出

现了发光峰且亮度较高(>7cd·m-2，在日光灯下通过肉眼可见)。具体的发光原因还

有待进一步的研究。

虽然本文对金刚石薄膜器件在电致发光方面做了一些研究，但是要想使其成

为实用型显示器件，还需要不断的研究。

关键词：金刚石薄膜电致发光二氧化硅硼氮双掺杂三氟化铈

微波等离子体化学气相沉积电子束物理气相沉积

ABSTRAT

Diamond has been investigated worldwide for a long time due to its some

outstanding properties, such as high thermal conductivity (at room temperature), low

coefficient of thermal expansion, low coefficient of friction, high breakdown voltage,

stable chemical properties, large band-gap and high permeability from the far-infrared

to ultraviolet (UV) light district. These excellent properties make it has broad

application prospects in the mechanical processing, microelectronics, optics and many

other areas. So it has become a research hot-spot naturally.

In order to research the electroluminescent (EL) properties of diamond thin film

devices. The microwave plasma chemical vapor deposition (MPCVD) and electron

beam physical vapor deposition (EBVD) systems were used to fabricate a structure of

diamond/SiO2/ITO thin film, boron-nitrogen doped and diamond/CeF3/SiO2/ITO thin

film devices. A direct-current (DC) power supply was used to drive the devices.

Metallurgical microscope (MLM), Scanning electron microscopy (SEM), X-ray

photoelectron spectroscopy (XPS), X-ray diffraction (XRD) and Raman spectroscopy

were used to detect and analyze the composition of the samples and the characteristics

of spectral and the relationship between the luminous intensity and the excitation

voltage.

For the structure of Si/diamond/SiO2/ITO thin film device, through detected and

researched its luminescence, we finally obtained a high luminous intensity of mono

-chromatic red emission with the emission peak at 720nm. By analyzing the spectro

-scopies of XPS and XRD, we think that the red emission from the impurity center of

the silicon atoms which existed in diamond thin film caused.

In addition, we got a EL device with the structure of Si/diamond/boron/diamond

(nitrogen)/ITO thin film EL device, the blue light emission with a luminance of 1.2

cd·m-2 was observed at an applied voltage of 105V. The main emission peak of the EL

spectrum appeared at 480nm. Then, through compared the performance of samples with

different thickness of boron thin film, we believe that the blue light emission come from

the recombination of donor-acceptor (D-A) pairs.

Finally, we made an EL device of the structure of Si/diamond/CeF3/SiO2/ITO thin

film. We found that when the thickness of CeF3greater than 0.5µm the spectra of

device’s EL throughout the visible region (yellow-white light). In addition to two main

peaks with 222nm and 275nm, there had other peaks in the visible (445nm, 512nm,

560nm, 602nm, 740nm) emission peaks occurred and the brightness very high

(>7cd·m-2). We could see that by the naked eyes. But the specific reason is not clear and

need to study further.

Although we have made some researches on the properties of EL of diamond film

devices, there is a long way to study continuously to make them become truly practical

display devices.

Key Words: diamond thin film, electroluminescence, SiO2, boron-

nitrogen doped, CeF3, microwave plasma chemical vapor

deposition, electron beam physical vapor deposition

中文摘要

ABSTRACT

第一章绪论 ...................................................................................................................1

§1.1 引言 ...................................................................................................................1

§1.2 金刚石薄膜器件电致发光的研究进展及存在的问题 ...................................2

§1.3 金刚石薄膜电致发光器件的研究意义 ...........................................................3

§1.4 本文的主要研究内容 .......................................................................................4

第二章金刚石薄膜器件电致发光的机理 .....................................................................6

§2.1 引言 ...................................................................................................................6

§2.2 薄膜高场电致发光理论 ...................................................................................6

§2.2.1 薄膜高场电致发光的物理过程 .............................................................7

§2.2.2 薄膜高场电致发光的机理 .....................................................................7

第三章实验主要设备的介绍 .......................................................................................11

§3.1 引言 .................................................................................................................11

§3.2 超声仪的工作原理及其使用方法 .................................................................11

§3.2.1 DL—720D 型超声仪系统 .....................................................................11

§3.2.2 DL—720D 型超声仪系统工作原理 .................................................... 12

§3.2.3 DL—720D 型超声仪系统的使用方法 ................................................ 12

§3.3 微波等离子体化学气相沉积（MPCVD）系统及其原理 .......................... 12

§3.3.1 MMPS-203C 型微波等离子 CVD 系统 ...............................................13

§3.3.2 MPCVD 系统制备金刚石薄膜的原理 ................................................ 14

§3.3.3 MPCVD 系统制备金刚石薄膜的实验步骤 ........................................ 16

§3.4 电子束物理气相沉积(EBVD)系统及其原理 ............................................... 17

§3.4.1 DZS500a 型电子束 PVD 系统 ............................................................. 17

§3.4.2 EBVD 系统镀膜的原理 ........................................................................19

§3.4.3 BEVD 系统镀膜的实验步骤 ................................................................19

第四章金刚石薄膜电致发光器件的研究 ...................................................................21

§4.1 引言 .................................................................................................................21

§4.2 金刚石薄膜的制备 .........................................................................................21

§4.3 金刚石薄膜红色电致发光器件的研究 .........................................................24

§4.3.1 器件的制备 ...........................................................................................25

§4.3.2 测试与分析 ...........................................................................................27

§4.4 金刚石薄膜蓝色电致发光器件的研究 .........................................................31

§4.4.1 器件的制备 ............................................................................................31

§4.4.2 测试与分析 ...........................................................................................34

§4.5 金刚石薄膜白色电致发光器件的研究 .........................................................37

§4.5.1 器件的制备 ............................................................................................37

§4.5.2 测试与分析 ............................................................................................39

§4.6 本章小结 .........................................................................................................41

第五章结论 .................................................................................................................43

参考文献 .........................................................................................................................44

在读期间公开发表的论文和承担的科研项目 .............................................................49

致谢 ...............................................................................................................................51

第一章绪论

§1.1 引言

当前，随着高新技术的飞速发展，人们的物质生活水平得到了极大地提高。

各种显示器件作为现在生活中不可缺少的一部分，人们对它的要求也随之越来越

高，比如：高分辨率、宽可视角度、平板和轻薄化等。与此同时，提高显示器件

的性能也成为该领域科研工作者所不断追求的目标。

目前显示器主要有五类：阴极射线管显示器(CRT)、薄膜电致发光显示器(TF

-ELD)、液晶显示器(LCD)、等离子体显示器(PDP)和发光二极管(LED)。在这些

显示器中，TF-ELD 具有其独特的优势：与 CRT 相比，它具有全固体平板式显示

等优点；与 LCD 相比，它具有响应速度快、可视角度大及显示精度高等优点；与

PDP 相比，它具有发光面积大、分辩度高和功耗低等优点；与 LED 相比，它具有

冷光源省电等优点[1]。TF-ELD 的这些优良性能证明其具有很大的市场潜力和广阔

的应用前景。

从以上几个方面可以看出薄膜电致发光显示器(TF-ELD)有极大的经济价值

和使用价值，这也是人们对其研究的基础。到目前为止，红光和绿光的 TF-ELD

已经实现了商业化[2]，但蓝光的 TF-ELD 发光亮度还达不到全色显示的最低要求

(12cd·m-2)，这一问题极大的限制了 TF-ELD 的发展及应用范围[3]。为解决这一难

题，国内外此领域的科研人员付出了很大的努力后提出了一些行之有效的方法[4~9]。

在这些方法中，如何开发出新型的薄膜材料来作为发光层成为研究的热点之一。

金刚石薄膜作为一种新型的人工合成材料，与天然金刚石一样拥有很多优良

的性能[10~16]，如：禁带宽度大(~5.47eV)、介电常数低(~5.6)、硬度高(~10~80Gpa)、

击穿电压高(~107V·cm-1)、热导率高(~20W·K-1·cm-1)、耐腐蚀性强、载体迁移率高

(~0.2 m2·V-1·s-1)以及掺杂后具有良好的半导体特性等。这些优良的性能使得金刚

石薄膜在电致发光显示器件领域的应用前景巨大[17,18]。

由于金刚石的禁带宽度大，这使得对其掺杂后能得到电阻率很低的 P型或 N

型金刚石材料(其中 P型硼掺杂金刚石薄膜的最大空穴载流子浓度可以达到

1018cm-3)[19~21]。同时，通过对金刚石薄膜材料电致发光特性的大量研究工作表明，

其发光光谱在蓝绿区有一个发光带，人们通常称之为“A”带[22,23]。由于金刚石良

好的掺杂性能、大的禁带宽度以及“A”带发光机理的存在，这为其作为电致发光

材料提供了坚实的理论基础。特别是随着近些年来低压合成金刚石薄膜[24,25]工艺和

设备的逐渐完善，人们已经能够制备出晶体结构完整、缺陷少(几乎不含石墨)及

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摘要：

摘要金刚石具有优异的物理和化学性质，比如：高热导率(室温下)、低热膨胀系数、低摩擦系数、高击穿电压、化学稳定性高、禁带宽度大以及从远红外光区到紫外光区的光学透过性强。这些优良的性能使其在微电子、机械加工、光学等众多领域有着极其广阔的应用前景，因此成为了人们研究的热点。本文为了研究金刚石薄膜电致发光器件的性能及其发光机理，先后利用了微波等离子体化学气相沉积和电子束物理气相沉积系统制备出了结构为含二氧化硅层、硼氮双掺杂和含三氟化铈层的金刚石薄膜电致发光器件。再利用金相显微镜、扫描电子显微镜、光电子能谱仪、X射线衍射仪和拉曼光谱仪等设备检测和分析了样品成分、光谱特性及发光强度与激发电压之间的关系，最...

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